由清洁能源驱动的电催化NO还原反应（NORR）合成氨作为一项新兴技术，旨在减少NO污染并生产高附加值产品。在这一背景下，探索具有高活性和高选择性的NORR电催化剂至关重要。 单原子合金(SAA)催化剂因其超高的原子利用率、优异的催化性能和明晰的成键环境而备受关注. 在机器学习的辅助下, 通过建立SAA催化性能与活性位点本征特性之间的构效关系, 有望实现催化剂的理性设计与调控.

图1  基于机器学习的单原子合金催化剂筛选

2025年1月10日，河北师范大学刘洁宇副教授作为论文第一作者， 王长洪副教授和天津大学于一夫教授作为论文共同通讯作者在国际化学领域顶级学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF=16.9)发表了题为“Screening of Silver-Based Single-Atom Alloy Catalysts for NO ElectroReduction to NH3by DFT Calculations and Machine Learning” (Angew. Chem. Int. Ed. 2025， 64， e202414314) 的研究论文，河北师范大学为该论文的第一完成单位.

该研究以Ag基单原子合金为研究对象, 以密度泛函理论(DFT)计算为基础, 依托“人工智能+能源催化”, 成功构建了NORR催化性能的通用描述符. 研究发现, 费米能级附近由过渡金属单原子的s轨道填充时, 催化剂具有较高的氨选择性. 不同反应中间物种与金属表面间的结合能通常呈线性规律. 掺杂单原子与Ag基底的协同作用打破了该线性规律, 导致传统自由能描述符失效. 为此, 该研究结合能量跨度模型和巨正则恒电势计算, 引入了Φmax(η)活性描述符, 并通过机器学习算法深入探究了催化剂的活性与其本征特性间的内在关联规律. 结果表明: 极端梯度提升回归(XGBR)算法对Φmax(η)表现出优异的预测能力;Φmax(η)与活性中心的局域环境高度相关,即NO与金属原子间的平均键长、掺杂原子的第一电离能及d带中心共同决定了SAA催化剂的NORR活性; SISSO算法可解释性地阐明Φmax(η)与重要特征间的量化关系. 该研究为深入理解NORR合成氨反应机制和理性设计高效SAA催化剂提供了重要理论指导.

图2  王长洪副教授、刘洁宇副教授团队